近日，山东大学环境研究院薛丽坤教授团队在大气活性氮化学研究领域取得系列进展。团队综合应用外场观测、可解释机器学习和同位素大数据等方法，深入揭示了大气中活性氮物种的排放特征、源汇机制及生态环境效应，为活性氮精准溯源与区域污染调控提供了科学依据。相关成果分别发表于Environmental Science & Technology（Mu et al., 2026; Zhong et al., 2026）和ACS ES&T Air（Sui et al., 2026）等期刊。

（一）揭示了不同类型大气环境中亚硝酸的生成机制

亚硝酸（HONO）作为大气羟基自由基（OH）的关键前体物，在对流层大气光化学和大气氧化能力中发挥着重要作用。目前对大气HONO来源的定量认知仍较为有限，尤其是海洋大气HONO存在尚未被识别的日间来源。针对这一问题，研究团队基于更新了HONO源汇机制的盒子模型，系统分析了黄河三角洲城市站点、华北平原泰山站点及青岛沿海站点等不同环境下的HONO生成机制及其对大气氧化性的影响。不同站点的观测结果表明，HONO浓度及日变化特征表现出显著的环境差异性，城市站点呈现典型的夜间HONO高值，而高山和沿海站点则表现为日间浓度升高特征。在应用统一的HONO参数化方案后，模型重现了城市和高山环境中的HONO观测浓度，并定量阐明了硝酸盐光解和NO₂非均相转化在两类环境中对HONO生成的主导贡献。但模型对沿海站点日间HONO浓度存在显著低估，模型结果的差异性强调了沿海地区存在尚未被现有机制解释的日间HONO来源，相关性分析表明该未知源与潮汐变化和光化学过程密切相关。该研究进一步量化了HONO的大气化学意义，其对城市、高山和沿海站点的OH自由基生成均有显著贡献，若在模型中忽略HONO化学过程，将导致对大气自由基和臭氧生成的显著低估。相关成果以“Atmospheric Nitrous Acid in Contrasting Environments in North China”为题发表于Environmental Science & Technology。团队成员钟雪莲博士生为论文第一作者，薛丽坤教授、申恒青博士和黄柳斌研究员为论文共同通讯作者。

不同类型大气环境中HONO的主要来源及其定量贡献

（二）开发了大气氮沉降精准模拟与归因的新方法

大气沉降是连接空气污染与生态系统的重要过程，但其精细时空特征及驱动机制仍存在较大不确定性。研究团队开发了一套集成SHAP可解释框架的高分辨率机器学习模拟体系，通过整合多源观测数据与气象、排放及土地利用信息，构建了0.1° × 0.1°分辨率的大气氮硫湿沉降数据集。研究以XGBoost为核心模型，引入SHAP方法定量识别各驱动因子的贡献，从而在保证预测精度的同时提升模型结果的可解释性。模型在独立测试和站点尺度对比中均表现出较高一致性，对NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺沉降的模拟结果显著优于传统化学传输模型，并能够稳定再现其空间分布、季节变化与极值特征。在此基础上，团队揭示了不同形态沉降的长期变化趋势：氧化态氮和硫沉降整体呈下降趋势，而还原态氮持续上升，表明污染控制效果在不同排放来源之间存在结构性差异；沉降在不同土地利用类型之间也存在显著差异，农田和森林区域对政策响应更敏感，而城市及草地地区则呈现更复杂的变化特征。进一步分析表明，沉降变化由排放强度、降水过程及土地利用共同驱动，其中降水在湿沉降形成过程中起主导作用，而农业活动相关的氨排放是当前增长的重要因素。总体而言，该研究通过将高精度预测与机制解释相结合，为长期大气氮硫沉降的定量评估提供了一种可扩展的方法框架，也为不同类型排放协同控制提供了数据支撑。相关成果以“Explainable Machine Learning for High-Resolution Modeling of Long-Term Atmospheric Nitrogen and Sulfur Wet Deposition”为题发表于Environmental Science & Technology。团队成员牟江山博士为论文第一作者，张玉强教授、薛丽坤教授为论文共同通讯作者。

基于机器学习的大气氮硫湿沉降数据集构建与驱动因子解析

（三）构建了全球多区域大气活性氮同位素数据库并综述相关研究进展

同位素技术可有效识别大气活性氮的来源与生成途径，是区分大气活性氮多源排放、约束转化过程及定量解析氮循环的重要工具。团队系统综述了大气活性氮同位素研究的发展现状与关键科学问题，整合1956—2023年全球近1700组同位素数据，构建了覆盖东亚、北美、欧洲等区域的大气活性氮同位素数据库，系统梳理了燃煤、机动车、农业及生物质燃烧等典型排放源的同位素指纹特征，明确了燃烧源具有较高δ¹⁵N值、非燃烧源具有较低δ¹⁵N值的显著差异。研究进一步揭示了大气中NO₃^-与NH₄⁺在生成、气粒转化及干湿沉降过程中的同位素分馏规律，二者的δ¹⁵N值均呈现颗粒态＞湿沉降态＞气态的分布特征；同时，NO₃^-的δ¹⁸O、Δ¹⁷O表现出清晰的纬度梯度，揭示了羟基自由基与臭氧等大气氧化剂在不同纬度主导作用的差异。在此基础上，研究阐明了全球大气活性氮来源的时空演变规律：在区域上，东亚δ¹⁵N-NO₃^-显著高于北美与欧洲，燃烧源贡献更为突出，δ¹⁵N-NH₄⁺空间格局与δ¹⁵N-NO₃^-高度一致；在时间上，东亚δ¹⁵N-NO₃^-于2017年达到峰值后持续下降，与能源结构优化及污染治理成效高度吻合，北美则呈先降后升趋势，与清洁能源替代进程相关，全球δ¹⁵N-NH₄⁺整体呈下降趋势，反映农业源贡献持续上升。基于同位素时空特征，研究提出了分区域差异化防控路径，为制定大气活性氮减排策略、深入解析全球氮循环机制及其生态环境效应提供了重要科学支撑。相关研究成果以“Isotope-Based Tracing of Atmospheric Reactive Nitrogen: Progress and Prospects”为题发表于美国化学会ES&T Air。团队成员隋浩新硕士生为论文第一作者，薛丽坤教授、宗政研究员为论文共同通讯作者。

大气活性氮同位素端元特征与全球同位素组成的时间演变

以上研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、山东省泰山学者、山东省自然科学基金项目、中国博士后科学基金等项目的支持。